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Picarro G2307(美國東北部夏季污染事件期間臭氧形成化學的變化)

發(fā)表時間:2024-04-17瀏覽量:227


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為了了解臭氧形成的局部空間和時間變化,本研究結合了甲醛(HCHO)和二氧化氮(NO2)的對流層垂直柱密度(VCDTrop)——表示為HCHO-VCDTrop和NO2-VCDTrop,它們是從使用航空遙感和對流層監(jiān)測儀器結合地面測量對2018年5月至8月兩個東北部城市地區(qū)高臭氧日臭氧前驅體變化的調查中得到的。在紐約市(NYC)和巴爾的摩/華盛頓特區(qū)(BAL/DC),HCHO-VCDTrop整體呈現(xiàn)增加趨勢,但較高的NO2-VCDTrop主要發(fā)生在城市中心的臭氧超標日。HCHO-VCDTrop與NO2-VCDTrop的比率被提議作為當?shù)氐乇沓粞跎伤俾蕦ζ淝膀岓w的敏感性指標,通常在臭氧超標日增加,這意味著朝著對氮氧化物更敏感的臭氧生產(chǎn)機制過渡

 

地表臭氧(O3)是地面煙霧的主要組成部分,可破壞人類呼吸系統(tǒng),并對生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生負面影響。2015年,美國環(huán)境保護局(EPA)將一級和二級國家環(huán)境空氣質量標準(NAAQS)修訂為每天8小時平均(MDA8)地面臭氧濃度最高值為70 ppb。我們已經(jīng)付出了大量努力來減少地面臭氧,但臭氧產(chǎn)生的復雜性使其緩解任務成為一項持久的挑戰(zhàn)。2018年夏季(5月至8月),在美國東北部地區(qū)的兩項空氣質量現(xiàn)場活動——長島桑德對流層臭氧研究(LISTOS)和臭氧水-陸環(huán)境過渡研究(OWLETS-2),提供了一系列豐富的臭氧及其前體的機載和地面測量。這些區(qū)域實地活動提供了一個機會來測試衛(wèi)星衍生產(chǎn)品識別不同臭氧產(chǎn)生機制的能力。

*HCHO與臭氧相互作用

 

*沒有甲醛的情況下也可能存在臭氧,但不能在低濃度甲醛情況下形成高濃度臭氧

 

引用自紐約州環(huán)境保護部空氣資源司-空氣質量監(jiān)測局NESCAUM和NYSERDA中使用Picarro G2307分析儀測試的數(shù)據(jù)(G2307 Analyzer Updates;

https://www.nescaum.org/documents/listos/1300-4-listos-picarro_furdyna-20211014.pdf

 

該研究使用了甲醛(HCHO)和NO2的對流層垂直柱密度(以下簡稱HCHO-VCDTrop和NO2-VCDTrop)以及它們的比率,該比率已用于指示表面臭氧生成對VOC和NOx排放的相對敏感性。六氯環(huán)己烷是揮發(fā)性有機化合物氧化后的一種常見中間體,其空間變異性與美國東部夏季的異戊二烯排放量以及一些城市地區(qū)的人為排放量密切相關。在VOC氧化過程中,HCHO與臭氧一起產(chǎn)生,與表面臭氧相關。先前的工作表明,從衛(wèi)星儀器中獲取的HCHO-VCDTrop與NO2 VCDTrop的比率(以下簡稱HCHO/NO2-VCDTrop)可以預測近地表臭氧光化學的空間和時間變化趨勢。臭氧濃度反映了當?shù)毓饣瘜W、遷移(水平和垂直)和沉積的綜合影響,促使我們研究HCHO和NO2濃度的VCDTrop變化及其比率。

*夏季24個星期六/星期日(左欄)的區(qū)域平均HCHO-VCDTrop(上)、NO2-VCDTrop(中)和HCHO-VCDTrop/NO2-VCDTrop(下)略高于24個星期二/星期四(右欄)

 

研究結果表明紐約市城區(qū)處于NOx飽和狀態(tài),而夏季平均NO2-VCDTrop較低的BAL/DC區(qū)對NOx更敏感。早些時候的研究還得出結論,盡管在過去的二十年中,包括紐約大都市區(qū)在內的整個美國正在將城市化學向氮氧化物敏感方向轉變,紐約市的城市核心仍然是氮氧化物飽和的。自2000年初以來,BAL/DC區(qū)域也被確定為由NOx敏感區(qū)域主導。在任何氮氧化物飽和的城市地區(qū),即使減少VOC的排放可能有助于減少當?shù)氐某粞?,但首先要確定當?shù)厝藶榕欧牛ɡ?,來自揮發(fā)性化學產(chǎn)品的VOC)與生物排放是否主導了導致臭氧的VOC反應性,特別是因為生物VOC排放通常是不可控的。然而,無論如何減少氮氧化物排放都將減少整個區(qū)域的臭氧生產(chǎn),并且在減少量足夠的情況下將城市核心轉變?yōu)閷Φ趸锩舾小?/p>

 

 

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原文鏈接:

https://doi.org/10.1021/acs.est.2c02972

 

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