應(yīng)用案例

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Picarro G2103(ES&T ? 水溶性有機(jī)物的氣相—?dú)馊苣z相分配:NH? 對(duì) SOA 形成的促進(jìn)作用)

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https://doi.org/10.1021/acs.est.1c06855

 

關(guān)鍵詞解釋

水溶性有機(jī)物:water-soluble organic compounds (WSOC)

氣相水溶性有機(jī)物:gas-phase WSOC (WSOCg)

氣溶膠相水溶性有機(jī)物:aerosol-phase WSOC (WSOCp)

二次有機(jī)氣溶膠:secondary organic aerosols (SOA)

分配因子或分配系數(shù):partitioning coefficient (Fp = WSOCp/(WSOCp + WSOCg))

氣溶膠液態(tài)水:aerosol liquid water (ALW)

 

 

01

研究背景

 

水溶性有機(jī)物作為有機(jī)氣溶膠的重要組分,其向云、霧以及氣溶膠相的氣固分配是形成大氣中二次有機(jī)氣溶膠 (SOA) 的重要途徑。WSOC種類繁多且復(fù)雜,傳統(tǒng)研究方法主要是濾膜采樣結(jié)合離線分析,難以開展氣固兩相高時(shí)間分辨率和長時(shí)間序列觀測(cè)研究。為數(shù)不多的外場(chǎng)觀測(cè)研究表明,WSOC 的氣固分配行為取決于諸多因素,例如氣象參數(shù)、氣態(tài)化合物種類和顆粒相特性等。

 

由于中國農(nóng)業(yè)源與非農(nóng)業(yè)源的氨氣排放較強(qiáng),并且相較于歐美等發(fā)達(dá)國家,中國大氣中的硫酸鹽和硝酸鹽濃度更高(尤其在冬季霧霾期間),使得大氣中氣溶膠液態(tài)水含量 (ALWC) 和氣溶膠pH升高,這意味著污染物的顆粒相吸收在中國可能更為顯著并促進(jìn)二次有機(jī)氣溶膠的形成。

 

因此,充分認(rèn)識(shí)氣態(tài)水溶性有機(jī)物的時(shí)空分布特征及其氣固相轉(zhuǎn)化機(jī)制,不僅對(duì)厘清SOA的形成機(jī)制和我國灰霾成因具有重要的科學(xué)意義,同時(shí)也能為控制我國大氣污染和制定有效治理措施提供新思路。本研究首次在我國富氨大氣條件下,初步研究WSOC氣固分配特征及其影響因素,并揭示了NH3在WSOC氣固分配過程的關(guān)鍵作用以及對(duì)SOA形成的重要影響。

 

 

02

觀測(cè)實(shí)驗(yàn)

 

觀測(cè)實(shí)驗(yàn)地點(diǎn):觀測(cè)點(diǎn)位于崇明島西部、長三角城市群下風(fēng)區(qū)域的華東師范大學(xué)長江口濕地生態(tài)系統(tǒng)野外研究站(31°44′N,121°13′E),觀測(cè)點(diǎn)周圍沒有明顯的污染源,采樣口位于離地6m高的屋頂上。

 

NH3觀測(cè):使用 Picarro G2103 (光腔衰蕩光譜 CRDS)以 1 秒的時(shí)間分辨率進(jìn)行測(cè)量。

 

 

03

結(jié)果與研究意義

 

PM2.5 與NH3上海崇明冬季PM2.5日均濃度經(jīng)常超過國家空氣質(zhì)量 I 級(jí)標(biāo)準(zhǔn) -35 μg m-3,表明細(xì)顆粒物污染依然嚴(yán)重。同時(shí),時(shí)間序列圖顯示氨氣與PM2.5的時(shí)間變化趨勢(shì)相似,表明細(xì)顆粒物的形成可能與氨氣有關(guān)。觀測(cè)期間,NH3 平均濃度為 9.3 ± 4.0 μg m-3,最大值超過 20 μg m-3,大約是美國東南部農(nóng)村地區(qū)的 10 倍,表明長三角地區(qū)的 NH3 污染嚴(yán)重。

 

相對(duì)濕度(RH)與WSOC氣固分配(Fp):為了進(jìn)一步確定影響 WSOC 氣固分配過程的關(guān)鍵因素,作者分析了 Fp 與氣象條件(即 RH 和溫度)、氣溶膠酸度(pH)、氣溶膠含水量(ALWC)和 NH3 濃度的相關(guān)性。由于重度霧霾事件大多發(fā)生在潮濕條件下,因此進(jìn)一步研究了高相對(duì)濕度期間,ALWC、pH 和 NH3 通過 WSOC 水相分配對(duì) SOA 形成的影響。

 

 

從上圖 d 可以看出,在給定溫度下,pH 值與 NH3 呈顯著正相關(guān),表明長三角地區(qū)富氨環(huán)境可能降低了氣溶膠酸度,導(dǎo)致 WSOCp 隨著 ALWC 和 pH 值的增加而明顯增加(上圖 e,f)。

 

NH3對(duì)中國SOA空間分布的影響:從對(duì)全國四大城市群區(qū)的空間特征分析發(fā)現(xiàn),在人為活動(dòng)較少的西北地區(qū)氨氣濃度最低,而農(nóng)業(yè)活動(dòng)較頻繁的華北地區(qū)氨氣排放量最高,且硝酸鹽與WSOCp在細(xì)顆粒物中的占比與氨氣濃度的變化特征一致,進(jìn)一步揭示了氨氣對(duì)SOA形成的重要影響。

 

 

NH3對(duì)中國不同地區(qū)WSOCp分配的影響, (a)全國四大城市群區(qū)的PM2.5中硝酸鹽和WSOCp占比,(b)氣態(tài)氨氣濃度的空間變化特征。

 

04

總結(jié)

 

NH3作為大氣中的主要堿性氣體,在高濕條件下,一方面是通過改變氣溶膠含水量和酸度影響WSOC氣固分配,另一方面通過酸堿中和等液相反應(yīng)促進(jìn)WSOC的反應(yīng)性吸收。

 

 SOA是我國PM2.5 的重要組成,尤其是在霧霾期間。而氨氣可以通過影響WSOC氣固分配促進(jìn)SOA的形成,因此控制氨氣排放對(duì)于緩解我國大氣污染是勢(shì)在必行的。

 

 

 

Picarro高精度氨氣分析儀介紹

 

Picarro G2103是一款高精度在線氨氣分析儀。其業(yè)內(nèi)領(lǐng)先的性能優(yōu)勢(shì)主要體現(xiàn)在:低檢測(cè)限( ppt 級(jí)別)、低漂移(一整月的連續(xù)工作中僅漂移了 ±0.5 ppb)、低吸附快響應(yīng)(氣體過道上應(yīng)用了SilcoNert® 涂層)、抗干擾氣(對(duì)牲畜建筑物中常見的揮發(fā)性有機(jī)化合物沒有干擾)、水汽校準(zhǔn)(可報(bào)告準(zhǔn)確的干摩爾分?jǐn)?shù),適用于潮濕環(huán)境條件,無需校正水的影響)、便攜性(該分析儀尺寸小,功耗要求低)

 

鑒于以上Picarro氨氣分析儀卓越的優(yōu)勢(shì),歐洲空氣中氨氣計(jì)量項(xiàng)目、英國國家物理實(shí)驗(yàn)室、德國聯(lián)邦物理技術(shù)研究院、芬蘭氣象研究所、德國環(huán)境部、美國國家海洋和大氣管理局、上海環(huán)境科學(xué)研究院、中國計(jì)量院等國內(nèi)外機(jī)構(gòu)均采用Picarro的CRDS技術(shù)測(cè)量NH3。

 

儀器性能參數(shù)如下:

 

 

 

 

 
 

 

致謝:感謝華東師范大學(xué)王格慧教授團(tuán)隊(duì)、文章第一作者呂少君博士對(duì)本文的專業(yè)支持!

 

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編輯:王繼軍

審核:韓一萱

 

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