Picarro G2508（炎熱時(shí)刻導(dǎo)致農(nóng)業(yè)泥炭地的N?O和CH?排放量極高）

研究背景

泥炭地是在長(zhǎng)期淹水厭氧環(huán)境下有機(jī)質(zhì)分解受抑制而導(dǎo)致泥炭層逐漸積累而發(fā)育形成的一類濕地生態(tài)系統(tǒng)，是地球上最具價(jià)值的生態(tài)系統(tǒng)類型之一，其在生物多樣性保護(hù)、水凈化和水循環(huán)調(diào)控、固碳和減緩氣候變化等方面發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。然而，過(guò)去百年來(lái)全球泥炭地受到了人為排水活動(dòng)和氣候變干的廣泛影響，據(jù)統(tǒng)計(jì)，全球大約11–13%的泥炭地受到了人為排水活動(dòng)的干擾。泥炭地排水后主要用于農(nóng)作物種植、家畜放牧、牧草生產(chǎn)、林業(yè)經(jīng)營(yíng)或泥炭開(kāi)采。排水活動(dòng)引起泥炭地水位劇烈下降，導(dǎo)致厭氧環(huán)境下上萬(wàn)年才積累生成的泥炭土直接暴露在大氣中而被快速氧化分解，釋放出大量的溫室氣體如二氧化碳（CO₂）和氧化亞氮（N₂O），造成全球變暖，還引發(fā)泥炭地的大規(guī)模塌陷、顯著改變地表形態(tài)、破壞土壤結(jié)構(gòu)，為其生態(tài)恢復(fù)帶來(lái)極大的難度。據(jù)估計(jì)，農(nóng)業(yè)泥炭地排放的溫室氣體約占全球農(nóng)田排放量的三分之一，但人們對(duì)這些排放的時(shí)間動(dòng)態(tài)和控制知之甚少，尤其是氧化亞氮。

已排水的泥炭地僅占農(nóng)業(yè)用地的1%，但據(jù)估計(jì)，它們排放的二氧化碳(CO₂)當(dāng)量(CO₂e)占全球耕地排放量的32%。隨著泥炭地土壤被排干并暴露在大氣中，相對(duì)于其他生態(tài)系統(tǒng)，高有氧分解率導(dǎo)致了大量的二氧化碳呼吸率。泥炭的高分解率以及CH₄和N₂O等其他重要溫室氣體的排放可能導(dǎo)致這些農(nóng)業(yè)生態(tài)系統(tǒng)的大量溫室氣體凈排放。氮肥和洪水灌溉在泥炭地農(nóng)業(yè)中很常見(jiàn)，可能為高反硝化率和N₂O生產(chǎn)創(chuàng)造最佳條件。排水泥炭地已被證明是重要的N₂O來(lái)源，IPCC平均估計(jì)值，排水的農(nóng)業(yè)泥炭地為8kg N₂O-N ha?1y?1。然而，很少有研究對(duì)多年來(lái)的氮排放進(jìn)行連續(xù)測(cè)量，而且長(zhǎng)期的農(nóng)業(yè)泥炭地溫室氣體預(yù)算中往往沒(méi)有氮通量，部分原因是由于在野外條件下進(jìn)行連續(xù)、長(zhǎng)期的N₂O通量測(cè)量所面臨的技術(shù)挑戰(zhàn)。

在農(nóng)業(yè)泥炭地，使用傳統(tǒng)的手動(dòng)靜態(tài)室，大多數(shù)氮通量測(cè)量是間歇性進(jìn)行的，采樣頻率通常從每天一次到每月一次。然而，CH₄和N₂O往往是溫室氣體排放的熱點(diǎn)，使用不頻繁的人工采樣方法難以表征，土壤氧(O₂)、溫度、濕度和硝酸鹽濃度的動(dòng)態(tài)變化可能會(huì)影響土壤N₂O通量的熱時(shí)刻，因此這些事件的空間和時(shí)間動(dòng)態(tài)如果沒(méi)有高頻測(cè)量就很難預(yù)測(cè)。手動(dòng)采樣方法很難捕捉到土壤甲烷通量的高峰時(shí)刻。盡管排水農(nóng)業(yè)泥炭地的甲烷通量被認(rèn)為很小，但灌溉等實(shí)踐措施可以在一定時(shí)期內(nèi)創(chuàng)造理想的厭氧條件，促進(jìn)甲烷的產(chǎn)生。與恢復(fù)濕地中土壤溫度、水位波動(dòng)和植物活動(dòng)對(duì)CH₄交換的影響相比，灌溉農(nóng)業(yè)土壤中CH₄通量的時(shí)空控制較少被了解。因此，需要使用連續(xù)的測(cè)量方法來(lái)捕捉土壤甲烷通量的高峰時(shí)刻，并確定其在年度溫室氣體預(yù)算中的作用。

近幾年發(fā)展起來(lái)的光腔衰蕩光譜技術(shù)和自動(dòng)化室測(cè)量方法極大地提高了進(jìn)行連續(xù)溫室氣體通量測(cè)量的能力。連續(xù)測(cè)量可以增加捕捉凈溫室氣體通量高峰時(shí)刻的機(jī)會(huì)，并確定它們?cè)谀甓葴厥覛怏w預(yù)算中的作用。結(jié)合連續(xù)土壤傳感器數(shù)據(jù)，可以利用時(shí)空密集的測(cè)量來(lái)探索土壤甲烷和氧化亞氮排放的潛在驅(qū)動(dòng)因素。

研究方法和數(shù)據(jù)分析

該研究在加利福尼亞州的薩克拉門托-圣華金三角洲地區(qū)進(jìn)行，該地區(qū)的氣候?qū)儆诘刂泻夂颍募狙谉岣稍?，冬季涼爽潮濕。研究的田地連續(xù)種植了10多年的傳統(tǒng)玉米作物，生長(zhǎng)季節(jié)通過(guò)灌溉溝進(jìn)行定期灌溉，冬季通過(guò)洪水灌溉使土壤表面上升30厘米，以限制雜草生長(zhǎng)并為候鳥(niǎo)提供棲息地。施肥量為118 Kg N ha^?1 y^?1（農(nóng)民數(shù)據(jù)）。該地區(qū)的歷史平均年溫度為15.1±6.3℃，年平均降雨量為326±4 mm。研究地點(diǎn)也是一個(gè)AmeriFlux站點(diǎn)，自2017年中期以來(lái)一直進(jìn)行著CO₂、CH₄和水蒸氣的連續(xù)渦度相關(guān)測(cè)量。

從2017年6月30日到2020年6月30日，使用自動(dòng)化系統(tǒng)連續(xù)測(cè)量了表層土壤的N₂O、CH₄和CO₂通量。該系統(tǒng)由多路進(jìn)樣系統(tǒng)和九個(gè)不透明自動(dòng)氣體通量室（eosAC Eosense）組成。多路系統(tǒng)發(fā)出信號(hào)后，自動(dòng)氣體通量室將氣體傳送至光腔衰蕩光譜儀（Picarro G2508）進(jìn)行測(cè)量。儀器按照順序連續(xù)測(cè)量每個(gè)通量室，測(cè)試時(shí)間為10min，吹掃時(shí)間1.5min。自動(dòng)氣體通量室布置在10×10米的網(wǎng)格中，每個(gè)通量室間隔5米。為避免洪水事件對(duì)樣地的影響，在通量室外部署了35cm高的項(xiàng)圈。除了田間管理活動(dòng)（犁地、播種和收獲）期間（通常持續(xù)1周），整個(gè)田間活動(dòng)期間，通量室都保持在原來(lái)的位置。

為了確定通量室的體積，大約每周測(cè)量一次圈口高度，并隨著時(shí)間的推移插入數(shù)值，以解釋土壤和地下水位高度的差異。使用Eosenseeosanalysis-acv.3.7.7軟件進(jìn)行通量計(jì)算和擬合，然后在R（RStudio, v.1.1.4633, O’Connell et al., 2018)）中進(jìn)行數(shù)據(jù)質(zhì)量評(píng)估和控制。計(jì)算過(guò)程中刪除異常數(shù)據(jù)，這種數(shù)據(jù)過(guò)濾去掉了2.4%的通量測(cè)量周期，最終生成的數(shù)據(jù)集分別包含71262、70337和70554個(gè)CO₂、N₂O和CH4的通量測(cè)量值。為了計(jì)算土壤溫室氣體通量對(duì)站點(diǎn)級(jí)全球變暖潛力（GWP）的影響，研究使用了同一站點(diǎn)的凈生態(tài)系統(tǒng)交換（NEE）渦度協(xié)方差值。

研究人員通過(guò)統(tǒng)計(jì)學(xué)數(shù)據(jù)分析量化CO₂、CH₄、N₂O熱時(shí)刻，計(jì)算觀測(cè)到的N₂O和CH₄均值排放所需的最小樣本量。

從2018年9月至2020年7月，在10厘米、30厘米和50厘米的深度安裝了兩套土壤傳感器——熱敏電阻溫度傳感器和濕度傳感器，2套傳感器連接到CR1000數(shù)據(jù)記錄儀，每隔15分鐘存儲(chǔ)數(shù)據(jù)。農(nóng)業(yè)事件、作物收獲期間、斷電期間未采集溫濕度數(shù)據(jù)。在傳感器測(cè)量期間(n=665天)，共有58天的農(nóng)業(yè)活動(dòng)數(shù)據(jù)丟失或斷電。

在農(nóng)業(yè)沼澤地進(jìn)行了每周的土壤氣體采樣。研究者在10厘米、30厘米和50厘米深度上與土壤傳感器同時(shí)采集了CO₂、CH₄和N₂O的兩個(gè)重復(fù)樣本。為了采集氣體樣本，研究者安裝了不銹鋼管道，并在管道上安裝了多個(gè)采樣孔。采樣孔每個(gè)月更換一次。他們使用30毫升的注射器采集兩個(gè)氣體樣本，丟棄第一個(gè)樣本以清除采樣管道中的死體積。采樣線在2019年5月和6月從田間移除，進(jìn)行耕作、種植和翻耕。這些氣體樣本存儲(chǔ)在過(guò)壓20毫升玻璃瓶中，直到在Shimadzu GC-34上進(jìn)行手動(dòng)樣品注射分析。這些采樣數(shù)據(jù)用于研究土壤剖面中溫室氣體的產(chǎn)生分布情況。

使用一元方差分析（ANOVA）來(lái)比較不同時(shí)間段土壤氣體濃度、氧氣、濕度、礦物質(zhì)氮和pH值之間的差異。還使用線性回歸分析探索土壤大氣溫室氣體濃度與凈土壤溫室氣體通量之間的關(guān)系。利用小波相干分析（Wavelet coherence analysis）和假設(shè)性放大計(jì)算幫助我們理解溫室氣體通量與土壤變量之間的關(guān)系，揭示其在不同時(shí)間尺度上的變化。估計(jì)農(nóng)業(yè)玉米沼澤地排放對(duì)該地區(qū)的潛在影響。

結(jié)果

農(nóng)業(yè)泥炭地的年土壤溫室氣體排放量中，CO₂的平均排放量為9.20±0.04千克/平方米/年，N₂O的平均排放量為4.08±0.10克/平方米/年，CH₄的平均排放量為681±157毫克/平方米/年。這些排放量分別代表了單位面積和單位產(chǎn)量的年均溫室氣體排放量。N₂O的年排放量最高可達(dá)41.5±1.8千克氮/公頃/年，三年的平均排放量為26.0±0.5千克氮/公頃/年，占總溫室氣體排放量的26%。CH₄的排放量變化較大，從年凈消耗率-111.0±5.0毫克/平方米/年到凈排放量2220.1±519.7毫克/平方米/年不等。這相當(dāng)于每年最大排放量為6.1±1.4千克碳/公頃，占該生態(tài)系統(tǒng)年總溫室氣體排放量的2%。土壤呼吸的變化較小，年值在6.61±0.07千克CO₂/平方米/年到10.72±0.09千克CO2/平方米/年之間。

圖表1  N₂O和CH₄年平均值

熱點(diǎn)時(shí)刻被定義為單個(gè)通量測(cè)量值與年均值相差超過(guò)4個(gè)標(biāo)準(zhǔn)差的測(cè)量值。熱點(diǎn)時(shí)刻的氧化亞氮通量?jī)H占年度測(cè)量值的0.64%至1.50%，但將平均通量率提高了38.5%至76.3%。對(duì)于甲烷，熱點(diǎn)時(shí)刻的通量?jī)H占年度測(cè)量值的0.06%至0.8%，但在第2和第3年，將年均通量提高了132.1%至486.4%。在第1年，甲烷消耗的熱點(diǎn)時(shí)刻將凈甲烷匯增加249.2%。這些熱點(diǎn)時(shí)刻驅(qū)動(dòng)的甲烷通量變化主要是由于大多數(shù)甲烷通量測(cè)量值接近或等于零。二氧化碳排放的熱點(diǎn)時(shí)刻對(duì)平均二氧化碳通量的影響顯著較低，僅占所有通量的0.5%（年度范圍為0.3%至0.6%）。這將整體平均通量提高了5%，年均二氧化碳通量提高了2.6%至9.2%。

冬季洪水使土壤中的N₂O排放呈指數(shù)增長(zhǎng)，在生長(zhǎng)季節(jié)進(jìn)行的灌溉和施肥也顯著增加了N₂O排放。冬季洪水開(kāi)始后不久，每日平均N₂O通量增加了兩個(gè)數(shù)量級(jí)，同時(shí)土壤濕度上升，土壤O2濃度相應(yīng)降低。持續(xù)的淹沒(méi)導(dǎo)致土壤中NO₃?濃度下降，隨之N₂O通量下降。在非洪水期間，研究者發(fā)現(xiàn)，每日平均N₂O通量與各深度的土壤N₂O濃度顯著相關(guān)，可能對(duì)土壤-大氣界面的凈通量有貢獻(xiàn)。通過(guò)小波相干分析表明，所有深度的土壤濕度、土壤溫度和土壤O₂濃度的時(shí)間模式與每日時(shí)間尺度上的凈N₂O通量模式顯著相關(guān)。在大約100天的季節(jié)時(shí)間尺度上，凈N₂O通量與不同深度的土壤O₂濃度以及在大約300天的年度尺度上的土壤濕度具有顯著的一致性。

土壤濕度、土壤溫度和土壤氧氣濃度驅(qū)動(dòng)了日尺度上凈甲烷通量的變化模式。只有土壤不同深度的氧氣濃度與甲烷通量在周尺度上具有顯著的相干性，而在更長(zhǎng)的時(shí)間尺度上沒(méi)有顯著的相干性。而CO₂通量的高度季節(jié)性變化可以解釋觀察到的高年內(nèi)變異性。土壤呼吸速率在生長(zhǎng)季節(jié)和收獲后（7月至9月）較高，而在土壤飽和時(shí)（12月至3月）通量顯著較低。在日尺度上，濕度、溫度和氧氣濃度與土壤CO₂通量具有顯著的相干性。在周尺度和季節(jié)尺度上，溫度和O₂濃度與土壤CO₂通量具有顯著的一致性。

圖表2  日平均溫室氣體通量(±SE); (a) CO₂通量 (g CO₂ m-2d-1)  (b) CH₄通量， (mg CH₄, m^-2 d^-1)和 (c) N₂O通量 (mg N₂O m^-2 d^-1)，黑圈是每日平均通量測(cè)量值（(mean n = 81 fluxes per day ）

圖表3  測(cè)量期間的日平均(±SE) (a) N₂O通量，(b)土壤NO₃-濃度，(c)日平均土壤水分，(d)日平均土壤O₂濃度。

將自動(dòng)化系統(tǒng)通量室測(cè)量與通過(guò)渦度協(xié)方差在該現(xiàn)場(chǎng)并行進(jìn)行的生態(tài)系統(tǒng)呼吸(Reco)測(cè)量進(jìn)行了比較。在整個(gè)研究期間，土壤CO₂通量(9.20±0.04kg CO₂m^?2y^?1)和Reco渦度協(xié)方差測(cè)量值(9.70±0.01kgCO₂m^?2y^?1)類似，土壤CH₄室通量(1.2±0.01gCH₄m^?2y^?1)低于渦流協(xié)方差CH₄通量(2.2±0.01gCH₄m^?2y^?1)。同樣采樣頻率對(duì)N₂O和CH₄通量估算的影響較大，減少測(cè)量采樣間隔會(huì)導(dǎo)致顯著的低估或高估N₂O和CH₄總通量。

四、討論

本研究中的農(nóng)業(yè)泥炭地土壤是N₂O極端排放源，平均排放率比其他非泥炭農(nóng)田N₂O排放量高4-27倍。令人驚訝的是，冬季洪水，而不是施肥，是氧化亞氮排放的主要驅(qū)動(dòng)因素。冬季洪水過(guò)后不久，N₂O排放量達(dá)到峰值。種植期間氮肥的施用也導(dǎo)致N₂O排放量的短期增加，但這不是年度N₂O排放量的主要來(lái)源。研究結(jié)果表明日平均N₂O通量與土壤大氣氮含量之間存在較強(qiáng)的相關(guān)性。

長(zhǎng)時(shí)間的厭氧條件加上土壤溫度高于10°C似乎會(huì)驅(qū)動(dòng)這些系統(tǒng)中CH₄通量的熱時(shí)刻。洪水期間NH₄+濃度短期升高可能會(huì)限制產(chǎn)甲烷作用或暫時(shí)改變產(chǎn)甲烷途徑，并可能導(dǎo)致觀察到的相當(dāng)大的變異性。預(yù)計(jì)土壤二氧化碳通量的模式與每周和季節(jié)尺度的溫度和氧氣濃度有關(guān)。土壤溫度和O₂可用性是有氧土壤呼吸的重要控制因素，特別是在排水農(nóng)業(yè)泥炭地等生態(tài)系統(tǒng)中，其中基質(zhì)可用性不太可能限制異養(yǎng)生物，而自養(yǎng)生物的養(yǎng)分可用性很高。

大型連續(xù)數(shù)據(jù)集使我們能夠探索N₂O和CH₄排放熱點(diǎn)時(shí)刻在生態(tài)系統(tǒng)溫室氣體總預(yù)算中的重要性。雖然熱點(diǎn)時(shí)刻分別僅占年度N₂O和CH₄通量測(cè)量值的0.63%–1.50%和0.06%–0.76%，但它們貢獻(xiàn)了N₂O總排放量的76%和CH4總排放量的486%。這相當(dāng)于僅N₂O熱時(shí)刻排放就占這些農(nóng)業(yè)泥炭地年GWP的18%。這凸顯出錯(cuò)過(guò)熱點(diǎn)時(shí)刻可能會(huì)導(dǎo)致生態(tài)系統(tǒng)總溫室氣體預(yù)算的嚴(yán)重低估。

研究結(jié)果進(jìn)一步強(qiáng)調(diào)了連續(xù)測(cè)量的必要性，以準(zhǔn)確估計(jì)生態(tài)系統(tǒng)N₂O和CH₄總通量。即使每周采樣一次，也可能會(huì)低估年N₂O通量高達(dá)20%，占總GWP的很大一部分，即使來(lái)自這些高排放農(nóng)業(yè)泥炭地也是如此。雖然連續(xù)自動(dòng)室或渦流協(xié)方差測(cè)量是捕獲排放熱點(diǎn)時(shí)刻的理想選擇，但在許多地點(diǎn)和生態(tài)系統(tǒng)中，長(zhǎng)期連續(xù)測(cè)量的成本仍然過(guò)高。如果熱點(diǎn)時(shí)刻是可預(yù)測(cè)且明確定義的，則每日通量測(cè)量可能可以有效地適當(dāng)量化N₂O排放的熱點(diǎn)時(shí)刻。然而，如果熱點(diǎn)時(shí)刻的時(shí)間安排和控制未知或零星，那么不太頻繁的采樣可能會(huì)大大低估N₂O排放量。

本研究是迄今為止最大、最長(zhǎng)、最全面的農(nóng)業(yè)泥炭地土壤通量數(shù)據(jù)集之一。我們的研究結(jié)果提供了證據(jù)，證明這些系統(tǒng)是農(nóng)業(yè)溫室氣體排放的重要貢獻(xiàn)者。連續(xù)數(shù)據(jù)集使我們能夠探索土壤水分、土壤O₂和土壤N有效性等土地管理變化對(duì)土壤CH₄和N₂O排放的影響。我們發(fā)現(xiàn)灌溉時(shí)間和持續(xù)時(shí)間是控制這些農(nóng)業(yè)泥炭地土壤N₂O和CH₄排放的主要因素，而不是施肥。

Picarro G2508 高精度氣體濃度分析儀通過(guò)同時(shí)測(cè)量五種氣體（N₂O、CH₄、CO₂、NH₃和H₂O），從根本上簡(jiǎn)化了土壤通量研究，且描繪了溫室氣體土壤排放的全貌。土壤與大氣之間的溫室氣體交換是全球碳循環(huán)和氮循環(huán)的關(guān)鍵一步。G2508易于集成土壤檢測(cè)腔室，無(wú)需組裝或同步不同的氣體分析儀，就可以實(shí)現(xiàn)所有主要溫室氣體的行為觀測(cè)。G2508采用精密光腔衰蕩光譜（CRDS）技術(shù)，以達(dá)十億分之一（ppb）的靈敏度測(cè)量氣體濃度，其漂移可忽略不計(jì)。而且，Picarro獨(dú)特的算法可以對(duì)N₂O、CH₄和CO₂的濃度自動(dòng)進(jìn)行水汽影響校正。